Nativo di Segni, successe ad Eugenio I, dopo una breve sede vacante, e anzitutto cercò di cattivarsi l'imperatore di Costantinopoli Costante II, venuto a visitare Roma, ma non vi riuscì, poichè l'imperatore finì col saccheggiare la città. Consultato da Egberto re del Kent e da Oswi, re del Northumberland, su alcuni punti della liturgia e sul giorno di celebrazione della Pasqua, Vitaliano ne approfittò per affermare l'influenza della Chiesa romana in Inghilterra e per fare adottare dagli anglosassoni la liturgia latina. Durante questo pontificato, la Chiesa di Ravenna insorse contro la Santa Sede e manifestò l'intenzione di subordinare la Chiesa latina a quella di Costantinopoli. Il papa Vitaliano oppose resistenza, ma morì prima che la questione fosse risolta. Viene attribuita a questo pontefice l'introduzione degli organi nelle chiese.